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既知のプロトン伝導性酸化物（注１）のほとんどはペロブスカイト型（注2）の結晶構造を有するものであり、非ペロブスカイト型構造を持つ材料の探索および発見は、その困難さから極めて限定的であった ハイスループット計算（注3）と機械学習により、プロトン伝導性酸化物の汎用的設計指針を獲得した たった一度の試行実験で非従来型プロトン伝導体の合成に成功、材料探索の加速が期待される 概要 　九州大学エネルギー研究教育機構(Q-PIT)、稲盛フロンティア研究センターおよび大学院工学府材料物性工学専攻修士課程の清水雄太氏、兵頭潤次特任助教、山崎仁丈教授の研究グループは、大阪大学大学院工学研究科マテリアル生産科学専攻の藤井進助教、ファインセラミックスセンターナノ構造研究所の桑原彰秀主席研究員と共同で、計算とデータ科学を用いてプロトン伝導性酸化物の設計指針を構築し、たった一度の実験で非従来型プロトン伝導性酸化物を複数合成することに成功しました。この材料設計指針を用いることで、プロトン伝導性酸化物やそれを利用した固体酸化物形燃料電池（SOFC）（注4）の開発が大幅に進展することが見込まれます。また、構築した探索手法を他材料へと応用することで、革新的材料開発が様々な分野で加速されることが期待されます。　プロトン伝導性酸化物を利用したSOFCの開発は、水素社会（注5）実現のための重要な課題の一つです。既知のプロトン伝導性酸化物の多くはペロブスカイト型の結晶構造を有しており、その他の結晶構造を持つ化合物はあまり探索されてきませんでした。その理由の一つは、材料中に水蒸気（プロトン）を取り込むために必要なアクセプター元素（ドーパント）（注6）の組み合わせが膨大な数になるためです。材料探索に共通する課題ですが、無数の候補から一握りの有望な材料を抽出することはこれまで困難でした。　本研究グループは、ハイスループットな材料科学シミュレーションと物理解釈可能な機械学習モデルを用いることによって、ベースの化合物とドーパントの組み合わせを適切に選択し、材料中にプロトンを導入するための材料設計指針を提案しました。この設計指針に基づき、Pb添加Bi12SiO20およびSr添加Bi4Ge3O12を選択したところ、それぞれたった一度の試行で合成することに成功し、どちらも新規プロトン伝導性酸化物であることを実験的に証明しました（図１）。特に前者は、シレナイト型（注７）構造を持つ化合物としても、14および15族の陽イオンのみから構成される化合物としても、世界で初めてのプロトン伝導性酸化物です。プロトン伝導体探索において新たなフロンティアを切り開いたと言えます。本研究は、JST戦略的創造研究推進事業CREST（JPMJCR18J3）、科学研究費補助金（JP19H05786、JP22H04914、JP22H05146）、東京大学物性研究所スーパーコンピュータ共同利用、富岳成果創出加速プログラム（電池課題、物理化学課題）および九州大学エネルギー研究機構モジュール研究プログラムの支援を受けました。　本研究成果は、日本時間2023年9月12日（火）にJohn Wiley & Sonsの国際学術誌「Advanced Energy Materials」でオンライン公開されました。 （図１）本研究で開発した非従来型プロトン伝導性酸化物の効率的探索手法。計算とデータ科学により新規プロトン伝導体の設計指針を提案し、得られた知見に基づいて2種類の候補材料を合成したところ、それぞれたった一度の実験で非従来型プロトン伝導体であることを発見した。 用語解説 注１）プロトン伝導性酸化物材料内部で水素の陽イオンであるプロトン（H⁺）が伝導可能な酸化物。注２）ペロブスカイト型結晶構造（原子の規則的な並び方）の一つで、ABO₃の化学式を持つ。AとBは異なる種類の陽イオンである。図２左に例としてジルコン酸バリウムBaZrO₃（A=Ba; B=Zr）を示している。Bイオンが６つのOと強固に結合し、BO₆八面体を形成する。このBO₆八面体がOを共有することでネットワークを作り、その隙間をAイオンが埋めている。酸化物の代表的な結晶構造の一つであり、様々な機能を持つ化合物が報告されている。注３）ハイスループット計算計算技術により大量のデータを獲得する計算手法のこと。本研究ではスーパーコンピュータと自動化プログラムを活用して、様々な酸化物の機能と合成しやすさに関するデータを取得した。注４）固体酸化物形燃料電池酸化物を固体電解質（注８）として用いた燃料電池（SOFC: Solid Oxide Fuel Cell）。水素等の燃料と酸素によって生じる化学エネルギーを高効率に電気に変換可能な電気化学（発電）デバイスである。注５）水素社会水の電気分解による水素生成、水素の輸送や貯蔵、燃料電池等を用いた水素による発電など、水素を軸とした技術を通じて、カーボンニュートラルの実現を目指す社会のこと。注６）アクセプター元素（ドーパント）あるホスト化合物に含まれる陽イオンよりも、価数の低い陽イオンとなる元素のこと。例えば、Bi³⁺に対するPb²⁺のことを言う。アクセプター元素を添加すると、電気的中性を保つために酸化物イオン（O²⁻）が欠損した空孔が形成される。この酸化物イオン空孔の場所に水蒸気（H₂O）が入り込み、分解することによって、酸化物中にプロトン（H⁺）が導入される。注７）シレナイト型結晶構造の一つで、A12BO20の化学式を持つ。図２中にBi12SiO20（A=Bi; B=Si）を示している。Biの特殊な結合性によって生じる珍しい結晶構造である。その構造のほとんどを、Aが５つのOと結合したAO₅多面体が占め、その隙間を強固に結合したBO₄四面体が埋めている。この構造を有するプロトン伝導体は全く知られていなかったが、本研究により初めてそのプロトン伝導性が発見された。注８）固体電解質材料内部でイオンが伝導可能な固体物質。金属や半導体では電子が移動することによって電流が生じるが、固体電解質では電荷を持ったイオンが移動することで電流が生じる。プロトン伝導性固体電解質では１価のプロトン（H⁺）が移動する。電子よりもイオンが移動しやすくなければ、固体電解質としては利用できない。 本研究の詳細についてはこちら 論文情報 タイトル：Discovery of Unconventional Proton-Conducting Inorganic Solids via Defect-Chemistry-Trained Interpretable Machine Learning著 者 名：Susumu Fujii, Yuta Shimizu, Junji Hyodo, Akihide Kuwabara, Yoshihiro Yamazaki掲 載 誌：Advanced Energy MaterialsDOI：10.1002/aenm.202301892 研究に関するお問い合わせ先 九州大学エネルギー研究教育機構(Q-PIT)　山崎 仁丈　教授 九州大学への寄附はこちら ツイート 一覧に戻る トップページ ニュース 研究成果 非従来型プロトン伝導体の効率的探索手法を世界で初めて開発・実証 研究成果 Humanities & Social Sciences Art & Design Life & Health Math & Data Physics & Chemistry Materials Technology Environment & Sustainability 年別 2024年 2023年 2022年 2021年 2020年 2019年 2018年 2017年 2016年 2015年以前 九州大学Kyushu University〒819-0395 福岡市西区元岡744 お問い合わせ | アクセス 採用情報 学部・大学院等 国際交流・留学 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